近日，新材料学院肖荫果课题组在国际知名期刊《Energy & Environmental Science》（IF=32.4）上发表了题为“Insights into the defect-driven heterogeneous structural evolution of Ni-rich layered cathode in lithium-ion batteries”的研究论文。这项工作揭示了锂离子电池电极材料在首圈充放电循环过程中相结构的非均匀演变现象和机制，并充分展现了近年来国内外新兴发展的中子散射与电子显微技术在新能源材料研发领域的优势和应用价值。

为了提高电动汽车动力电池的能量密度和使用寿命，以高镍层状正极、硅基负极等为代表的高容量锂离子电池电极材料正受到市场的密切关注。然而，这些材料在实际使用中存在的性能衰减等问题限制了相关储能器件的应用。想要从根本上解决此类问题，首先需要深入了解并确定引发工况条件下电池性能异常的内在原因，因此，应进一步发展可在复杂环境下无损探测大尺寸、高载量全电池内部结构的新型先进表征技术，从而为制定电池性能优化策略提供重要指导。

本文的研究方案示意图（图源自Energy & Environmental Science, the Royal Society of Chemistry）

基于此，该研究采用了原位工况中子衍射（operando neutron diffraction）和四维扫描透射电子显微镜（4D-STEM）两种互补的先进表征手段，借助中子的强穿透性、对轻元素的敏感性，以及4D-STEM技术的相结构空间分辨能力，从全局与局域角度，对搭配了不同负极的锂离子高镍软包全电池在首圈循环中的非均匀结构演变进行了细致追踪和机制研究。研究结果清晰地揭示出高镍层状正极一次颗粒在充电初期受Li/Ni混排、微裂纹等微观缺陷空间分布演化影响而发生的非均匀脱锂过程。通过对各电池中正极首圈非均匀演变行为进行比较，研究者们还提出借助负极组分调节来优化全电池动力学过程，抑制正极侧非均匀结构演变，进而保障电池稳定工作状态的策略。该工作不仅提出了一种研究复杂全电池体系中动态结构演变过程的可行方案，还为进一步开发高容量、长寿命金属离子储能器件提供了重要的科学指导。

北京大学深圳研究生院新材料学院2024届博士毕业生黄中垣为论文的第一作者，北京大学深圳研究生院新材料学院肖荫果长聘副教授、德国于利希研究中心杨婷婷博士、南方科技大学创新创业学院王军研究教授，以及英国剑桥大学王睿博士为该论文的共同通讯作者。该项研究工作得到了国家重点研发计划“大科学装置前沿研究”重点专项项目、国家自然科学基金面上项目和大科学装置联合基金项目、广东省基础与应用基础研究基金、深圳市自然科学基金、广东东莞松山湖大科学装置开放课题，以及深圳市发改委支持的重大科技基础设施项目的资助。

论文链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/ee/d4ee01777c/unauth