本研究发现六价Mo的4d轨道为全空状态，Mo与其他过渡金属的协同作用可能会造成自旋态的协同调控。基于此，我们以金属有机框架为模版，设计合成微量Mo掺杂的Co₃O₄催化剂。结果证明，Co和Mo产生的3d-4d轨道杂化导致Mo接收了来自八面体Co和四面体Co低能级轨道的自旋配对的电子，导致Co和Mo的自旋态协同增加。自旋态的增加有利于界面电子传输效率，进而提高了PMS的活化效率。研究表明2%Mo-Co₃O₄/PMS体系所产生的硫酸根自由基和羟基自由基分别是Co₃O₄/PMS体系所产生的20.5和13.0倍。此外，全生命周期评价评估了2%Mo-Co₃O₄/PMS体系相比于商品化Co₃O₄/PMS体系的优越性。面对相同BPA废水的处理量，2%Mo-Co₃O₄/PMS体系的处理成本和产生的环境负面输出均远小于商品化Co₃O₄/PMS体系。

Mo掺杂Co₃O₄催化剂上由于3d-4d轨道杂化引发的协同自旋态提高机制

本研究得到深圳市基础研究计划项目（JCYJ20241202125905008, GXWD20201231165807007-20200810165349001）、深圳市科技计划项目（JCYJ20241202125900002）和2023年深圳市高校可持续支撑基金项目（20231121170027002）的支持。研究成果以“Synchronous Increase in Spin-State Induced by Advanced 3d-4d Orbital Hybridization for Enhancing Radical Yield”为题，论文于2025年8月发表在材料与化学领域顶级学术期刊《Advanced Functional Materials》（Nature Index；IF：19.0）上，北京大学深圳研究生院生态环境与资源效率研究实验室为唯一通讯单位，北京大学环境与能源学院博士研究生李渝航和硕士毕业生李涛为共同第一作者，北京大学环境与能源学院许楠教授和冀豪栋助理教授为共同通讯作者。共同作者为北京大学环境与能源学院硕士生胡小艺、李雅倩和实验员董艳冉。

第一作者：李渝航、李涛

通讯作者：冀豪栋、许楠

通讯单位：北京大学深圳研究生院

论文DOI：10.1002/adfm.202514549