尽管锂电池硅负极具有极高的理论比容量，但其在锂电池循环过程中产生的剧烈体积变化会严重破坏导电网络与粘结网络，导致结构失稳与电接触失效。因而迫切需要构建兼具力学韧性与形变自适应能力且具备良好电子传导性能的粘结体系。多年来，北京大学深圳研究生院新材料学院潘锋课题组基于团队自主创建的图论结构化学深耕硅基负极导电粘结剂的开发，2017年报道了一种新型水系导电粘结剂PF-COONa（Nano Energy, 2017, 36, 206-212和ACS Applied Materials & Interfaces, 2018, 10(2), 1672-1677）；紧接着开发了通过n型掺杂增强电荷转移能力的共聚物PFPQ-COONa（ACS Applied Materials & Interfaces, 2018, 10(33), 27795-27800）；基于粘结剂设计开发了交联型导电粘结剂CCB（Small, 2021, 17(42), 2102256）与仿生导电粘结剂PFPQDA（Small Methods, 2022, 6(5), 2101591）；基于上述研究进展，团队系统建立了粘结剂材料基因的结构基元与其性质之间的相关性，总结了优化策略，提出了高性能导电粘结剂的设计原则（Acc. Chem. Res., 2022, 55(15), 2088-2102）；基于此设计原则，借助硫醇-烯点击反应开发了原位共价交联的弹性电子/锂离子导电粘结剂（Matter, 2025, 8, 101952)；利用碳纳米管表面接枝导电聚合物，设计制备了新型复合导电粘结剂PCNT（Energy Storage Materials, 2025, 78, 104255）。
导电型粘结剂为硅基负极提供了极具前景的解决路径，然而其固有的低分子量与有限的力学性能，使得必须引入可逆的分子间相互作用，以构筑稳定而动态可调的交联网络。相较于共价键与氢键，以金属离子为交联中心的配位键兼具适中的键能与可逆性，在结构完整性与动态重构能力之间实现有效平衡，从而更有利于缓冲硅颗粒大幅体积膨胀与收缩。然而，基于配位作用构建自适应粘结网络的内在调控机制仍有待深入阐明。
近日，北京大学深圳研究生院新材料学院潘锋团队系统揭示离子配位结构如何调控硅负极中导电粘结剂性能的关键机制，并建立一种基于配位作用的通用离子交联粘结剂设计策略。研究发现，羧酸盐基团与Fe3+之间的多齿桥式配位同时增强机械强度并保持聚合物-硅的均匀相互作用，实现了稳定循环所需的平衡。得益于这种配位结构，Fe3+交联导电粘结剂网络能够随硅负极的体积膨胀与收缩发生可逆重构，从而实现电极形变的自适应调节。增强的结构适应性进一步抑制了SEI的生长，避免界面层过度增厚及富LiF内层被副产物稀释的问题。上述粘结体系显著提升了硅电极的循环稳定性与电化学性能。该工作根植于团队自主创建的图论结构化学和配位化学，为高体积变化电极材料的自适应网络设计提供了重要的理论依据与方法学启示。
图1.羧酸盐阴离子与金属阳离子典型配位关系示意图
相关研究成果以Multidentate Coordination Chemistry Enables Adaptive Ionic Cross-Linking of Conductive Binder for Reversible Silicon Anodes为题，发表在国际知名期刊《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society（JACS）2026，148 (7), 7919）。
该工作在潘锋教授和杨卢奕副研究员的共同指导下完成，北京大学深圳研究生院新材料学院博士生王璐、硕士毕业生张昊（现为香港城市大学博士生）以及博士毕业生宋智博为该论文的共同第一作者。该工作得到了国家自然科学基金、电动汽车动力电池与材料国际联合研究中心、广东省新能源材料设计与计算重点实验室、深圳市新能源材料基因组制备和检测重点实验室的支持。
